Etude ab initio du système O/ Ni (111) : influence des défauts lacunaires en surface sur l'adsorption et la diffusion d'oxygène à travers la surface (111) du nickel massif
Loading...
Files
Date
2019
Authors
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
UNIVERSITE MOULOUD MAMMERI DE TIZI-OUZOU
Abstract
La th´ematique de recherche abord´ee dans ce travail se situe dans le contexte des recherches th´eo- riques visant `a apporter des ´el´ements de r´eponse en relation avec l’influence des d´efauts natifs sur
les processus d’oxydation et de corrosion des mat´eriaux en g´en´eral, et plus particuli`erement, des alliages `a base de nickel, connus pour leurs bonnes r´esistance `a l’oxydation et `a la corrosion, et qui trouvent de nos jours, un emploi intense dans de nombreux domaines technologiques de pointe, comme dans les domaines de l’a´eronautique et de la production d’´energie. Comme le processus d’oxydation/corrosion est toujours initi´e `a partir de l’interface air/m´etal, dans ce travail de th`ese, nous avons men´e des simulations num´eriques de type DFT ab-initio pour l’´etude des processus de formation des d´efauts de type lacunaire, sur les surfaces (111), (110) et (100) de nickel, et de leurs
influence sur l’adsorption de l’oxyg`ene sur ces diff´erentes surfaces. En premier lieu, nous pr´esentons
les ´energies de formation de la monolacune sur les surfaces consid´er´ees, ainsi que l’´evolution de
celle-ci avec la profondeur des sous-couches. Comparativement au cas du massif, nous avons trouv´e que l’´energie de formation de la monolacune est inf´erieure sur le plan sup´erieur et sur la deuxi`eme couche, pour tendre ensuite vers la valeur trouv´ee pour le volume. L’´etude de la formation de la bi- lacune sur la surface (111) a montr´e une stabilit´e qui est trois fois sup´erieure, en ordre de grandeur,
`a celle trouv´ee auparavant dans le cas du volume. En deuxi`eme lieu, nous avons ´etudi´e l’adsorption de l’oxyg`ene sur les diff´erentes surfaces d´efectueuses de nickel. Nous avons ´etabli que la pr´esence
de la monolacune facilite davantage le processus d’adsorption de l’oxyg`ene. Le gain ´energ´etique calcul´e d´epend du type de la surface consid´er´ee. Il est de 0.22 eV pour la surface (111) et de 0.1 eV pour les deux autres surfaces. Partant de ces r´esultats, nous avons aussi ´etudi´e le processus de s´egr´egation de plusieurs atomes d’oxyg`ene sur la surface (111) d´efectueuse. Les r´esultats de calculs indiquent que la monolacune peut accommoder favorablement jusqu’`a 4 atomes d’oxyg`ene situ´es sur les sites d’adsorption p´eriph´eriques de la monolacune. Ceci nous laisse `a penser que ce pro-
cessus de s´egr´egation au niveau du d´efaut aura une influence d´eterminante sur les ´etapes initiales
amor¸cant le d´eveloppement de la couche d’oxyde sur la surface. Les barri`eres ´energ´etiques pour la diffusion de l’oxyg`ene sur la surface parfaite et de cette surface vers le premier plan inf´erieur ont ´et´e aussi d´etermin´ees. Les ´energies d’activation calcul´ees pour la diffusion de l’oxyg`ene sur la surface
et dans la premi`ere sous-couche sont de 0.53 eV et 2.9 eV, respectivement ; ce qui indique que la p´en´etration de l’oxyg`ene dans la premi`ere sous-couche est beaucoup plus difficile, comparativement
`a sa diffusion sur le plan externe et, par cons´equent, une couche riche en oxyg`ene peut se former
ais´ement sur la surface.
Description
124f. : ill. ; 30cm. + CD Rom
Keywords
système O/ Ni (111), Oxygène, Energie d'adsorption
Citation
Physique des Matériaux